一、废水溶液化学组分对O_3/H_2O_2氧化TNT功效的影响(论文文献综述)
白璐璐[1](2021)在《新型生物炭材料对硝基化合物的去除研究》文中提出生物炭作为一种新型的功能性材料在环境修复领域得到了广泛的应用,但生物炭中含有的大量持久性自由基(PFRs)未被关注到,PFRs既能在水相中产生大量的活性氧物种,又可以作为氧化还原介体直接参与污染物的降解和转化。但是对于PFRs在生物炭及其复合材料对目标污染物的降解作用目前还没有研究。本研究制备了一种新型含PFRs的生物炭(BCPFRs)及其作为基质负载纳米零价铁(nZVI)的复合材料(nZVI/BCPFRs),并考察了其在硝基化合物去除方面的应用性能。对新制备的BCPFRs及nZVI/BCPFRs表征的基础上,首先考察了该复合材料对典型硝基化合物-对硝基苯酚(PNP)的去除性能;然后,通过对复合材料反应前后表征来探究两者之间的协同作用。最后,通过对PNP降解产物的LC-HRMS检测来揭示PNP的去除途径,并试图阐明其氧化还原机理。此外,通过对BCPFRs在添加氧化剂(BCPFRs/Fe2+/H2O2和BCPFRs/Fe3+/H2O2)和不添加氧化剂(nZVI/BCPFRs)条件下对三硝基甲苯(TNT)实际生产废水去除性能研究,考察了生物炭基材料在实际废水处理中的应用前景。研究发现,新型生物炭基材料nZVI/BCPFRs在去除PNP的过程中表现出了优异的性能。在nZVI/BCPFRs去除PNP的体系中,当p H为3.0,nZVI/BCPFRs的质量比为1:1时为最佳去除条件,生物炭中PFRs的浓度对复合材料的性能有显着的影响。通过对PNP降解产物的LC-HRMS分析得知,该体系中PNP的降解路径是氧化和还原途径相结合的降解过程;淬灭实验、电子顺磁共振、电化学表征、元素形态表征等实验结果表明,参与PNP的氧化途径的有自由基和非自由基(·OH、O2·-、H2O2和1O2),而参与PNP的还原途径的有生物炭的还原官能团和nZVI;含PFRs的生物炭起到了提高nZVI/BCPFRs之间电子转移的作用,PFRs产生的ROSs介导了Fe形态之间的转化。新型生物炭材料对TNT生产废水处理结果表明,nZVI/BCPFRs体系对TOC和TN处理效果最为显着,BCPFRs的诱导使得Fe2+/H2O2的矿化能力和Fe3+/H2O2的脱氮能力显着提高。对添加氧化剂和不加氧化剂等不同体系处理前后的废水进行发光毒性分析,结果发现nZVI/BCPFRs处理后的出水毒性最小。GC-MS和LC-MS对废水组分的检测结果表明,处理后出水中硝基芳烃化合物的种类大大减少,nZVI/BCPFRs体系对TNT生产废水的去除率最高。因此,新型生物炭基材料BCPFRs在难降解污染物的去除方面具有很好的应用前景,本研究结果为含PFRs的生物炭在污染修复领域的进一步应用提供了科学依据。
汪祥[2](2021)在《基于改性零价铁的氧化还原过程去除水中有机污染物的机制研究》文中指出水资源的安全问题与人类的生活息息相关,大量的持久性有机污染物在水体中频繁地检出,引起人们的广泛关注,针对有机污染物的治理已经迫在眉睫。零价铁(ZVI)以其优异的还原性成为环境修复领域使用最广泛的一种修复材料。如何通过材料改性等手段解决零价铁的表面钝化、提升零价铁的电子利用效率、阐明零价铁对有机污染物的降解机理等,一直是该领域的研究热点和难点,更是影响零价铁技术工程化应用的关键科学问题。本文首先针对盐酸羟胺辅助和表面硫化两种提升零价铁修复效能的策略,系统研究了改性零价铁高效降解对硝基苯酚(PNP)的机制,明确了零价铁直接还原是PNP发生还原降解的根本原因,发现了无氧环境中羟基自由基主导的PNP氧化过程,阐明了氧化与还原过程对PNP产物生态毒性的影响。进一步通过引入过氧化钙和过硫酸盐,探讨缓释氧剂强化零价铁的催化氧化过程和对有机污染物降解转化的影响。本论文主要包括以下三个方面、四个体系的研究内容:一、研究了零价铁/盐酸羟胺(ZVI/HA)体系对有机污染物——对硝基苯酚的降解机制,探讨了盐酸羟胺的加入对零价铁降解对硝基苯酚效率的影响。通过考察ZVI和HA用量、溶液pH值以及溶解氧等因素对PNP降解效率的影响,证实盐酸羟胺的引入能够显着提高零价铁的还原效能,PNP的去除速率提升近90倍。分别选取溴酸钾、叔丁醇和邻菲罗啉作为电子捕获剂、活性氢指示剂以及零价铁表面Fe(Ⅱ)的钝化剂,明确了零价铁直接给电子还原PNP是其高效降解的根本原因,而零价铁表面生成的Fe(Ⅱ)和活性氢对PNP降解的贡献可以忽略不计。采用XRD、TEM、XPS等对催化剂的形貌和化学组成进行表征,阐明了盐酸羟胺还能促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循环、减缓ZVI的表面钝化和拓宽反应pH值范围等。证实盐酸羟胺是提高零价铁还原效能的有效策略。二、采用表面硫化的方式改性零价铁(S-ZVI),探究硫化零价铁对地下水中对硝基苯酚的降解机制。对比不同硫铁比影响PNP降解的效果,发现硫化零价铁在无氧环境中除了直接给电子还原PNP外,还存在PNP的氧化过程。通过降解产物分析和自由基探针实验,证实了零价铁还原气氛下羟基自由基主导的PNP氧化过程,其中PNP还原降解的占比为90%,剩余10%的PNP被羟基自由基氧化成对苯醌。通过XPS表征和O18同位素示踪实验等揭示零价铁表面的硫化铁能够在无氧环境中与水分子作用生成双氧水,表面键合的二价铁物种与双氧水遵循类芬顿反应机制产生羟基自由基。值得注意的是,PNP的氧化生成了相对毒性较高的对苯醌,这对于明确纳米零价铁对污染物降解过程中产物的生态毒性的评估具有重要意义。三、有机污染物降解产物的生态毒性效应是不可忽视的环境问题,强化零价铁参与的氧化过程、实现有机污染物的高效降解与无害转化是解决上述问题的关键。因此,本论文进一步引入过氧化钙和过硫酸盐,探讨缓释氧剂强化零价铁的催化氧化过程和对有机污染物降解转化的影响。分为两个体系研究上述问题:(1)选取过氧化钙作为缓释氧剂代表,探究溶液pH值、过氧化钙及硫化零价铁用量等因素对硫化零价铁降解布洛芬效率的影响。结果表明,过氧化钙的加入能够显着提升硫化零价铁对布洛芬的降解效率,与单独硫化零价铁相比布洛芬的去除速率提升18倍以上。通过定量分析溶解氧、过氧化氢和自由基,证实过氧化钙能够缓慢释放出溶解氧或过氧化氢,极大提升了硫化零价铁对原位产生H2O2的利用效率。发现氧气还原过程对硫化零价铁降解布洛芬的贡献约为32.8%,同时通过XPS分析揭示了表面连续单电子转移过程是硫化零价铁提升氧还原效率的关键。采用TOC、GC/MS等表征手段对布洛芬降解产物分析表明,缓释氧剂的加入提升了硫化零价铁对布洛芬的矿化效率。证实加入缓释氧剂过氧化钙是一种强化污染物降解效率和矿化效率的有效方法。(2)采用地下水有机污染修复更为常用的过硫酸盐作为氧化剂,探究过硫酸盐的加入对于强化硫化零价铁体系降解双酚A的影响。实验结果表明,过硫酸盐的加入显着提升了硫化零价铁对双酚A的降解效率,与单独硫化零价铁相比双酚A的去除速率提升64倍。通过设计自由基探针实验和过硫酸盐分解中间产物分析发现S-ZVI/PS体系能够有效催化过硫酸盐产生[O--O-SO3-]中间物种,抑制了硫酸根自由基向羟基自由基转变的副反应的发生,硫酸根自由基更强的氧化还原电位(3.1 V)是双酚A降解效率显着提升的根本原因。采用TOC、GC/MS等表征手段对双酚A降解产物分析表明,过硫酸盐的存在提升了硫化零价铁对布洛芬的矿化效率。证实了过硫酸盐可能是比过氧化钙更为有效提升污染物降解效率和矿化效率的手段。
李海涛[3](2021)在《高效钴基异相催化剂的设计及其活化过一硫酸盐降解性能研究》文中进行了进一步梳理硫酸根自由基(SO4-·)高级氧化技术(SR-AOPs)具有降解效率高、条件温和、p H适用范围宽、操作简便等突出优势,是当前有机废水处理最有效、最具应用前景的技术之一。活化分解过一硫酸盐(PMS)是产生SO4-·的重要途径。研究表明,钴基催化剂相比其它过渡金属具有更为优异的电子转移及再生性质,对PMS活化表现出极佳的应用潜力。其中,钴基异相催化剂(尤其是Co3O4),可以有效避免均相催化剂难以回收再利用、易造成二次污染等不足,迅速成为该领域的研究热点。然而,异相化钴位点因受材料束缚而削弱催化能力,且循环稳定性也有待改善。因此,如何设计出新型钴基异相催化剂,显着提高异相化钴位点的催化活性并强化稳定性,是SR-AOPs的重点研究课题之一。化学成分调控通常能够直接影响活性位点电子结构,调节氧化还原性质,在改善催化活性方面占据关键地位;特殊形貌结构(如球状、花球状、蛋壳-蛋黄结构等)在充分暴露位点、强化传质、提高主客体接触几率等方面具备显着优势。基于组成工程学策略,本论文成功探索出了多种简单可控的材料制备方法,开发出了惰性(特指无PMS活化性能)金属(Al、Ti)、非金属(磷)与钴耦合的系列新型钴基异相催化剂,借助现代材料表征技术详细地刻画了材料的物化结构信息,实现了多种有机污染物的高效和长效降解,并结合密度泛函理论计算(DFT)深入研究了上述异质元素对钴位点的电子结构、氧化还原性能、与PMS相互作用行为的作用特性,阐述了催化材料内在的活化机理。具体研究内容如下:(1)表面化学成分调节增强Co3O4活化PMS能力,实现高效降解有机污染物。首先,Co3O4表面引入微量Al,实现阳离子成分调控以促进Co活性位点的催化性能。以商品化Co3O4为母体,通过“离子交换-煅烧”引入微量惰性金属铝元素,得到Al掺杂Co3O4纳米材料(ACO)。表征结果显示,Al的引入未改变母体材料的形貌和晶体结构。在以甲硝唑(MNZ)为目标污染物的模拟废水降解实验中,ACO-2表现出优异的催化活性,在pH=7、t=25oC、[PMS]=1.5 m M条件下,40 min内可以将浓度为10 mg L–1的MNZ完全降解,总有机碳(TOC)的去除率达到51%。DFT计算表明Al的引入可以显着促进Co对PMS的吸附,增强Co为向PMS的电子转移并提高对过氧键的活化能力。此外,ACO-2催化剂循环使用6次后仍保持较高的催化活性,钴浸出量不足0.079 mg L–1,表现出优异的稳定性。另外,表面阴离子P掺杂以调制钴位点电子结构,增强PMS活化作用。将商品化Co3O4置于含有NaH2PO2环境中,经过高温煅烧制备部分磷取代的Co3O4催化剂材料(P-Co3O4)。经过系列表征测试,磷掺杂后材料完好保持了母体的微球形貌,并且显着增加了氧空位浓度、亲水性。更重要的是,P的掺杂不仅使得Co位点更加暴露,更易吸附PMS,而且使得Co位点发生电子重构,进而提高了向PMS转移电子数量,强化了过氧键的活化程度。在催化降解有机污染物的实验中,P-Co3O4表现出优异的催化活性和良好的循环稳定性。结合EPR测试及系列对照实验,证实了SO4-·和单线态氧(1O2)是发挥主要作用的氧化活性物种,并系统讨论了自由基的生成机制。借助降解中间产物分析测试及猝灭实验等结果,提出了罗丹明B的可能降解路径。(2)构筑位点高度暴露、易于传质的新型Co2TiO4尖晶石催化材料用于PMS的高效活化。开发“一步水热”法简便可控制备出Co2TiO4尖晶石材料。该材料表现出单分散、高度开放的三维花球状微观形貌特征,比表面积高达113.6 m2g–1。电化学测试、H2程序升温还原以及DFT计算表明,由于Ti元素的存在,Co位点表现出富电子特性,展现出优异的给电子能力,可快速活化PMS。在p H=7、反应温度t=25oC、PMS浓度=1 m M条件下,20 min内可以完全降解浓度为25 mg L–1的氧氟沙星(OFX)溶液。拟合所得的表观反应速率常数k(1.394 min–1)是同等条件下基准催化剂Co3O4(0.044 min–1)的32倍,且优于多数已报道的Co基异相催化剂。循环使用7次后仍保持高效的催化活性,且循环过程中Co溶出仅为0.09 mg L–1。此外,该材料对多种有机污染物均表现出优异的催化活性。(3)宏量制备富含“Co–O–Ti”结构的三维花球状CoTiO3/TiO2及“蛋黄-蛋壳”结构的CoTiO3@Co3O4材料,实现高效活化PMS降解有机污染物。首先,以无定型TiO2为自模板,在含有Co源的碱性环境下,表面原位构建出钙钛矿CoTiO3纳米层,制备CoTiO3/TiO2纳米材料(单次合成可获得100 g)。表征结果显示,该材料呈现出三维花球状的微观形貌,比表面积为114.8 m2 g-1。理论计算表明,低电负性的Ti向Co位点传递电子以获得低氧化态Co,从而强化对PMS的吸附能力,提高转移电子数并有利于过氧键断裂。基于其在化学组成和织构方面的独特优势,CoTiO3/TiO2在短时间内可快速降解氧氟沙星、诺氟沙星、甲基橙和罗丹明B等多种有机污染物。其催化活性远高于同等条件下单独使用的CoTiO3和基准催化剂Co3O4。除此之外,该催化剂在实际水样中表现出优异的催化效果,展现出良好的循环稳定性。其次,以无定型TiO2和CoCl2·6H2O为钛源和钴源,经过水热刻蚀-煅烧制备具有独特“蛋黄-蛋壳”结构的CoTiO3@Co3O4纳米反应器,并应用于罗丹明B模拟有机废水降解实验。表征和实验数据表明,CoTiO3@Co3O4的Co3O4壳层通透,允许PMS、RhB等客体分子快速通过,且其纳米尺度空腔为催化反应提供了合适的场所,有利于提高主客体相互接触,使催化产生的自由基就近氧化有机污染物。对比实验结果表明,该纳米反应器的催化活性明显优于在同等条件下任一单一组分。同时,循环使用7次后,“蛋黄-蛋壳”结构和高的催化活性得以保留,表明该材料具有良好的结构刚性和催化稳定性。
李龙江[4](2020)在《活化赤泥吸附剂制备及其对磷矿浮选废水中磷吸附机理研究》文中认为磷矿浮选废水(PW)排放量大、含磷量高、成分复杂、回用困难、处理费用高。赤泥(RM)是制铝工业生产过程中排放的红色泥状固体废渣,有独特的铁铝硅活性组分用作水处理吸附剂。论文以拜尔法赤泥为主要原料进行吸附剂的活化和制备,通过两步法造粒成型,制备一种吸附容量高、力学性能强、重复再生能力好且对磷矿浮选废水(PW)中的磷具有良好去除效果的非热活化赤泥颗粒吸附剂(ARMFA),并对贵州瓮福磷矿选矿厂尾矿坝浮选尾水中的磷进行静态和动态吸附/脱附研究,并通过宏观的吸附动力学、吸附热力学,微观测试和分子计算测试的方法探讨吸附剂对磷的吸附机理,得到如下结论:(1)采用综合调控的方法对吸附剂进行活化,通过两步法制备的ARMFA吸附剂,通过单因素、正交试验以及BP神经网络对指标进行优化和预测,得到在内掺(RM 95%+FA 5.2%)+外掺(水灰比0.33+A2C 8.2%+HPMC 0.25%+Na2SiO42%+KH-602 0.01%+H2O2 1.64%+Mn O2 0.33%+HCl 0.75%+瓜环0.05%+SDBS 0.21%)的优化配方下,添加10%成核颗粒支撑剂,制备出p H 10.16、比表面积(BET)48.92 m2/g、孔容积(V)2.10 cm3/g、抗压强度(ST)1.12 KPa、24 h浸泡粉化率3.72%的ARMFA,用于吸附磷矿浮选废水中的磷物质,吸附效果较好。(2)吸附剂制备后,对低浓度PW1和高浓度PW2浮选磷矿尾水进行了静态吸附/脱附试验。在静态吸附过程中,吸附剂对PW1的吸附参数为:吸附剂用量12.5 g/L,吸附时间18 h,最大吸附次数为3次,吸附浓度为0.6~0.7 mg/L,吸附温度为25℃,ARMFA最大吸附量0.96 mg/g,去除率为99.25%。吸附剂对PW2的吸附参数为:吸附剂用量25.0 g/L,吸附时间14 h,最大吸附次数为3次,吸附浓度为127.8mg/L,吸附温度为25℃,ARMFA最大吸附量48.63 mg/g,去除率为96.13%。对两种水,随着吸附次数的增加,吸附剂的粉化率从3.72%增加到11.56%,下降了7.84%,抗压强度从1.12 KPa下降到0.86KPa,吸附次数增加,吸附剂性能下降。在静态脱附过程中,脱附剂的脱附效果Na OH>HCl>Na Cl>去离子水洗,温度越高,脱附效果越好。低浓度吸附时的脱附时间为15 min,高浓度的脱附时间为40 min,温度越高,脱附效果越明显。(3)开发了动态吸附/脱附装置并对低浓度的PW1进行了动态吸附/脱附试验。动态吸附参数为:初始浓度为0.91 mg/L,吸附温度为25℃,动态填料层高度为0.40 m,浮选废水的流动速度为0.15 L/min,吸附剂的移动速度0.20 cm/min,吸附量为0.90 mg/g,去除率达到98.12%,吸附尾水的含磷浓度达到了标准限值以下;在动态脱附的过程中,脱附剂速度为0.90 L/min,脱附时间为30 min时,脱附液含磷浓度达到18.72 mg/L,脱附率达到94.23%。(4)通过综合改性后的非热活化吸附剂,孔隙属于狭缝孔,孔大小不均匀,由片状粒子堆积形成。吸附前后主要物相种类不变,吸附后的磷为不定型结构,主要吸附物组分有Fe2O3、CaCO3、Ca2Fe2O5、Ca(Si6Al2)O16、Ca3Al2O6、Al2O3、SiO2等。吸附剂对磷矿浮选废水中磷的吸附符合伪一阶Langmuir动力学模型,吸附形式主要为单层吸附和物理吸附,并伴有一定的化学吸附,吸附过程满足Langmuir等温方程,吸附过程是吸热反应过程。在吸附的过程中,吸附剂体系成功吸附了磷,当p H 8~9时,磷主要以HPO42-和PO43-的形式存在,这些离子和带正电的Ca2+/Na+/Al3+/Mg2+等通过沉淀、表面沉积和离子交换配位的形式形成强化学键,分布在ARMFA孔道内表面。在去除磷的同时,吸附剂还吸附了As和F的化合物,吸附剂对磷的吸附有絮凝作用、表面沉积作用和配体交换作用。ARMFA中的Al、Mg、Fe、Ca、Si等会溶出进入溶液相。RM中含有大量碱性物质由于HPMC、A2C的作用制成颗粒吸附剂后被封装,其p H减小,当浸泡于PW中,碱性物质水解产生OH-离子和PW中的H+结合,实现了酸碱迁移和综合。(5)采用分子力学及蒙特卡洛方法,研究吸附剂的表面吸附及孔洞吸附。对于面吸附,同种物质吸附磷酸根离子的顺序为:PO43-:ARMFA>Ca3Al2O6>Al2O3>Ca(Si6Al2)O16>CaCO3>SiO2>Ca2Fe2O5>Fe2O3HPO42-:ARMFA>Ca3Al2O6>Ca(Si6Al2)O16>Al2O3>CaCO3>SiO2>Ca2Fe2O5>Fe2O3H2PO4-:ARMFA>Ca3Al2O6>Ca(Si6Al2)O16>Al2O3>CaCO3>SiO2>Ca2Fe2O5>Fe2O3对于孔吸附,同种物质吸附磷酸根离子的顺序为:PO43-:ARMFA>Al2O3>Ca3Al2O6>SiO2>CaCO3>Ca2Fe2O5>Ca(Si6Al2)O16>Fe2O3HPO42-:ARMFA>Al2O3>Ca3Al2O6>SiO2>CaCO3>Ca2Fe2O5>Ca(Si6Al2)O16>Fe2O3H2PO4-:ARMFA>Al2O3>Ca3Al2O6>CaCO3>SiO2>Fe2O3>Ca2Fe2O5>Ca(Si6Al2)O16表面吸附作用和孔吸附作用差别较大,无论是表面吸附还是孔吸附,吸附剂对磷的吸附效果都优于单一组分的吸附效果。(6)在吸附组分中,CaCO3、SiO2、Al2O3、Fe2O3吸附前后化学键能(Ebond、Eangle)没有变化,吸附主要以交换吸附和物理吸附为主,Al2O3吸附磷酸根与水分子间的范德华力最小,分子间吸引力最大,Fe2O3与吸附质间吸引力最小,其他矿物分子间吸引力大小相近,吸附符合物理吸附吸附热小、吸附速率快、无选择性、吸附过程可逆的特点。Ca3Al2O6、ARMFA吸附前后化学键能发生了改变,说明吸附过程伴随一定的化学吸附。(7)论文基于“以废治废”的思想,用非热活化的方法提高RM的吸附活性并制备成颗粒吸附剂,对磷矿浮选废水中的磷进行吸附,开展吸附过程的基础研究,提高吸附性能。吸附后,废水中的总磷、F离子和砷离子达标排放,RM因p H值减小而用作混凝土填料等。解决磷矿废水达标排放问题和RM堆存占地危害环境问题,研究成果将会产生明显的社会效益、环境效益和经济效益。
魏兴跃[5](2020)在《超重力强化Fe-Mn-CuOx/γ-Al2O3催化臭氧深度处理苯酚废水的研究》文中研究表明随着世界范围内工业化的快速发展,对苯酚的需求量逐年上升,导致苯酚废水的大量排放已成为当下重要的环境问题。非均相催化臭氧氧化技术由于负载型催化剂容易与水体分离、催化活性较高、可重复利用和对环境无二次污染等优点在污水领域中受到广泛关注。但臭氧难溶于水、导致气液固传质速率受限,影响有机物的深度降解。超重力是一种新型化工过程强化技术,其实现的载体为旋转填料床(RPB),通过高速离心力的作用,将液体剪切成液体微元,以液滴、液丝、液膜的形式存在,增大气-液-固三相之间的接触面积,从而提高臭氧的传质效果。本文以RPB为反应器,以负载型Fe-Mn-CuOx/γ-Al2O3催化剂(Cat)为填料,首次提出超重力强化非均相Fe-Mn-CuOx/γ-Al2O3催化臭氧深度处理苯酚废水的思路,建立Cat/O3-RPB体系;研究了在超重力环境下非均相催化臭氧体系中臭氧的总分解与总传质行为,采用因素分析和响应面法(RSM)研究苯酚的降解效能以及因素之间存在的交互关系,分析了超重力强化非均相催化臭氧矿化苯酚废水的反应机理和降解历程。具体实验结果如下:(1)在Cat/O3-RPB体系下探究了不同因素对催化臭氧总分解与总传质行为的影响规律,结果表明:初始pH、气相臭氧浓度(CO3(g))、超重力因子(β)和水温(T)均对臭氧的总分解速率符合准一级动力学方程。当β为40,初始pH值为6,CO3(g)为60 mg/L和T为20℃时,有利于臭氧的分解与传质,总分解速率常数(Kc)与总体积传质系数(KLa)较大,分别为4.28×10-33 s-1和11.6×10-3 s-1。在相近实验条件下,与传统搅拌曝气装置(Cat/O3-BR体系)对比:Cat/O3-RPB体系下的Kc和KLa值分别是Cat/O3-BR体系的1.81倍和1.9倍。表明超重力装置可以有效促进催化臭氧体系下臭氧的分解与传质,为超重力强化非均相催化臭氧降解有机废水提供一定的理论基础。(2)在Cat/O3-RPB体系中,采用因素分析法深度降解100 mg/L的苯酚废水。结果表明:随着β的增大(10增大到40),相界面迅速更新,导致更多的气相臭氧向液相转移,加速臭氧在催化剂表面分解产生更多的·OH,从而提高苯酚废水的矿化效果。实验在β为40、CO3(g)为60 mg/L、初始pH值为6和液体流量(QL)为85 L/h,7 min时对苯酚的去除率高达99.99%,30 min时对苯酚矿化率高达96.42%,取得较优的工艺参数。此外,与Cat/O3-BR和RPB-O3体系相比:Cat/O3-RPB体系下苯酚废水的矿化率分别提高了21%和57.27%,表明超重力技术强化了气-液-固三相之间的传质与反应过程,对苯酚废水的深度降解具有良好的处理效果。(3)采用RSM的BBD(Box-Benhnken Design)中心组合设计方法对影响苯酚废水矿化率各因素间交互关系进行了研究。结果表明:影响苯酚废水矿化率的各因素的显着性顺序为CO3(g)>QL>β>初始pH值,且β与初始pH值存在极显着的交互关系,β与QL存在显着的交互关系。通过建立数学模型和二次回归方程,其R2=0.9861,明显大于0.9,表明建立的数学模型拟合精度较高。利用RSM实验对苯酚矿化率的预测值为91.54%,与实测值相差0.97%(<2%),可知,此模型对超重力强化非均相催化臭氧矿化苯酚废水的工艺条件的优化是可靠的。(4)分析了超重力强化非均相催化臭氧深度处理苯酚废水的反应机理和降解历程。向Cat/O3-RPB体系中加入过量的叔丁醇(TBA),苯酚矿化率下降了59.7%,起到了明显的抑制作用,表明反应主要以·OH氧化为主;同时通过电子顺磁共振波谱仪(EPR)检测到明显的1:2:2:1羟基自由基(·OH)信号峰,以及跟踪检测了矿化苯酚废水过程中产生·OH的含量变化。实验还通过气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)检测了降解苯酚废水的主要中间产物,推断苯酚的降解历程如下:苯酚→邻苯二酚、对苯二酚、对苯醌→丙二酸、乙酸→CO2和H2O。此外探究了不同体系的臭氧利用率(Ru),发现Cat/O3-RPB体系的Ru比Cat/O3-BR体系高20.64%,表明超重力技术能够强化臭氧的传质、提高臭氧的利用率,因此有利于降低苯酚废水的处理成本。
李士俊[6](2020)在《溶解性微生物产物对臭氧深度处理去除甲氧苄氨嘧啶的影响及机制研究》文中研究说明人类产生和使用的抗生素会随着污水进入污水处理厂,然而污水处理厂常规工艺对部分抗生素的去除效果有限,使得这些抗生素会进入深度处理单元。臭氧氧化技术是污水处理厂最常用的深度处理技术。然而,活性污泥在降解污染物时产生的代谢产物——溶解性微生物产物(Soluble microbial product,SMP)会影响抗生素的臭氧深度处理过程。但是到目前为止,SMP在抗生素臭氧氧化过程中的作用机制尚不清楚。因此,本论文以典型抗生素——甲氧苄氨嘧啶(Trimethoprim,TMP)和SMP为对象,研究SMP在臭氧深度处理中的变化规律以及TMP在臭氧深度处理中的降解特性,明确不同SMP组分对臭氧氧化TMP的影响机制,从而为提高污水处理厂中抗生素的去除率提供理论依据和技术支持。研究结果如下:1.根据SMP三种组分——腐殖酸、蛋白质和多聚糖的不同混合情况将其分为单一组分、二元组分和三元组分,研究SMP在不同臭氧浓度下的降解规律。结果表明:(1)SMP单一组分中:腐殖酸和蛋白质在臭氧化过程中的去除率及反应速率随着臭氧浓度的提高而增大,相比于5.00 mg/L的臭氧浓度,在臭氧浓度为2.5 mg/L时,腐殖酸的去除率和降解速率分别减少了37.9%和49.8%;而在臭氧浓度为10 mg/L时,去除率和降解速率则增加了30.7%和180.3%;蛋白质的去除率和降解速率则分别减少了32.0%、46.2%和增加了37.9%和84.5%;多聚糖浓度在臭氧氧化过程中基本不变。(2)SMP混合组分对腐殖酸、蛋白质和多聚糖的降解具有明显的抑制作用。混合组分会使腐殖酸的去除率下降25.4%-42.9%,降解速率下降38.7%-61.0%;也会使蛋白质的去除率下降7.6%-36.4%,降解速率下降23.2%-44.5%。对于多聚糖而言,混合组分对其去除率和降解速率基本没有影响。2.探究了SMP对臭氧降解TMP时降解动力学的影响。研究结果表明:SMP中3种组分均会抑制TMP的臭氧氧化降解。(1)单一的蛋白质、多聚糖和腐殖酸存在时,TMP的去除率和降解速率分别下降了8.9%-47.1%和20.7%-63.8%;(2)两两组合时,TMP的去除率和降解速率分别下降了11.7%-51.8%和30.5%-66.5%;(3)三组分同时存在时,TMP的去除率和降解速率分别下降了52.9%和67.4%。3.探究了SMP对臭氧降解TMP时降解产物、降解路径的影响。研究结果显示:(1)对于TMP苯环羟基化反应的产物OP322(C14H18N4O5)和OP338(C14H18N4O6),单一组分中,腐殖酸使得产物增加14.7%,而多聚糖、蛋白质使得产物分别减少17.8%和29.6%;二元组分中,腐殖酸和多聚糖使得产物增加了8.7%,而腐殖酸和蛋白质、蛋白质和多聚糖存在时,产物分别减少了6.7%和36.0%;在三元组分条件下,产物减少了19.1%。(2)对于TMP嘧啶环上双键断裂、羟基化、羰基化反应的产物OP324(C14H20N4O5)和OP294(C13H18N4O4),SMP单一、二元和三元组分使其分别减少9.8%-31.0%,21.4%-51.0%和59.9%。(3)对于TMP亚甲基桥结构断裂反应的产物OP138(C5H6N4O)和OP140(C5H8N4O),单一组分中,腐殖酸、蛋白质使得产物分别增加了271.6%和308.0%,而单一多聚糖对此影响效果不明显;在二元、三元组分条件下,产物分别增加了32.0%-260.4%和200.6%。研究结果表明,在臭氧深度处理过程中,SMP中不同组分均会抑制TMP的臭氧降解,从而导致TMP的去除率降低。另外SMP中不同组分也会影响TMP降解过程中的降解产物和降解路径,因此需要在后续的研究中深入解析其发生机制,从而为提高臭氧深度处理过程中抗生素的去除提供科学支撑。
刘坪鑫[7](2019)在《CuFe2O4和CuFe2O4/TNTs催化氧化处理页岩气采出水冷凝液的效能及机理》文中提出随着“页岩气革命”的到来,页岩气已成为最具有战略意义的能源之一,是世界各国竞相发展的前沿领域。然而,开采过程中会产生大量高浓度、难降解的页岩气采出水冷凝液,对环境和水体安全造成严重威胁。因此,解决冷凝液引起的水污染问题对页岩气行业的可持续性发展和环境保护均具有重要的意义。在众多水处理技术中,臭氧催化氧化产生羟基自由基(HO·)的高级氧化技术是处理有机污水最有效的手段之一。近年来,尖晶石催化臭氧氧化技术受到了广泛关注,该技术因具有晶型结构稳定、安全、高效、易于分离回收等优势,已成为水处理领域的研究热点。然而,该技术因制备成本偏高和缺少处理实际生产污水的经验,其推广和发展受到了制约。因此,开发高效、低成本的尖晶石催化剂,并研究其在臭氧催化氧化处理冷凝液中的应用,具有重要的科学价值和实践意义。本文通过自燃烧法制备了CoFe2O4、CuFe2O4、NiFe2O4、ZnFe2O4四种尖晶石催化剂,降低了煅烧温度、节约了制备成本。利用SEM、BET、XRD、VSM和XPS等现代技术手段对四种催化剂进行了表征,结果表明,四种催化剂均为尖晶石结构,表面疏松多孔,平均孔径在6 nm-14 nm之间,且具有良好的铁磁性。本文研究了四种尖晶石催化臭氧氧化处理页岩气采出水冷凝液效能,并对四种尖晶石的催化性能进行了评价和筛选。结果表明,四种催化体系均能极大地提高页岩气采出水冷凝液的处理效率,且金属溶出量低,循环与再生利用性良好;并且在较低的催化剂投加量(0.15 g?L-1)和臭氧投加量(1.0 mg?L-1?min-1)条件下,催化氧化体系可将冷凝液的可生化性(B/C比),从不足0.1提升至0.3以上,将可生物同化有机碳(AOC)的浓度提高5倍,将可生物同化有机碳与总有机碳的比率(AOC/TOC)提升至8%,生物毒性显着下降,四种催化氧化体系对冷凝液的处理效率为CuFe2O4>NiFe2O4>CoFe2O4>ZnFe2O4。在处理高浓度冷凝液污水的实验中发现,在这四种催化剂中,因CuFe2O4的表面孔径较大,表面孔隙不易被阻塞,所以孔内扩散效率受高浓度有机物的影响小,催化性能的下降程度较低,并提出了孔径分布对催化效率的影响机制模型。本文通过对冷凝液处理效能的考察,筛选出性能较为优异的CuFe2O4催化剂,并通过与水热法所制备的钛纳米管(TNTs)进行负载,成功地制备了CuFe2O4/TNTs催化剂。通过对其表征后发现,由于CuFe2O4的晶型被束缚在TNTs表面,所以CuFe2O4晶体颗粒粒径更小,这一结构特点会减弱内扩散过程对其催化效率的影响,可提高其化学稳定性、机械稳定性和循环利用性能。同时,CuFe2O4/TNTs在催化性能上的优势也较为显着。实验结果表明,CuFe2O4/TNTs/O3体系能有效提高对有机物的矿化能力,但金属元素溶出仅为CuFe2O4/O3体系的三分之一;当催化剂投加量较高时,CuFe2O4/TNTs具有不易发生团聚的特点;当臭氧投加量达到5 mg?L-1·min-1时,CuFe2O4/TNTs/O3体系对冷凝液中TOC的去除率可达87%以上,对CODCr的去除率可达到93%以上,比CuFe2O4/O3体系高出约20%。本文深入地研究了尖晶石催化体系的催化机理,明确了CuFe2O4/O3和CuFe2O4/TNTs/O3两种催化体系均遵循羟基自由基路径,且符合一级反应动力学模型;通过动力学分析后发现,臭氧分解率与表观速率常数呈线性关系;CuFe2O4/TNTs/O3体系对臭氧的利用率更高,且表观反应速率可达CuFe2O4/O3体系的1.4倍以上;通过建立叔丁醇和甲醇完全捕获法对非均相催化体系中HO·产率的定量分析方法,比较了不同催化体系中HO·的产率。结果表明,CuFe2O4/TNTs/O3体系中HO·的产率可比CuFe2O4/O3体系高出10-18%;实验中发现,由于甲醇完全捕获法中甲醛的产量较高,所以催化剂的吸附作用对该方法的实验结果影响较小;通过开展磷酸根取代实验和催化剂原料配比优化实验,明确了CuFe2O4/TNTs表面羟基在催化过程中的重要作用;通过氧化还原电位分析和元素价态分析,揭示了尖晶石催化剂内部不仅存在A位元素Cu(II)-Cu(III)的价态转变,还存在Fe(II)-Fe(III)的价态转变过程,且在催化过程中发挥重要作用;同时,明确了钛纳米管(TNTs)的协同作用对电子转移过程的促进作用;提出了CuFe2O4/TNTs催化臭氧的催化机理模型。在实验中发现,催化体系对孔内扩散过程较快的有机物氧化效率更高;通过Weber-Morris模型和Scatchard模型分析,明确了孔内扩散过程是动力学的重要限速步骤,且孔内扩散速率与吸附亲和力相关,内扩散速率常数的二次方与高亲和力点位的数量呈正线性相关性;通过热力学分析和元素价态分析后发现吸附亲和力会受到孔内化学基团空间构型的显着影响,并在此基础上提出空间构型对吸附亲和力影响机制模型。
陈思[8](2019)在《多结构普鲁士蓝—酵母基复合微球:吸附与Fenton催化协同处理染料废水》文中提出合成染料由于色泽鲜艳、持久稳定的特点,如今在纺织品印染,塑料、皮革、印刷品及化妆品生产等各个领域已经得到了突飞猛进地发展,然而,当人们在享受合成染料带来的绚丽色彩时,同时也遭受到它对自然环境和人类健康带来的严重危害。面对种类繁多且结构稳定的合成染料,采用生物法往往达不到令人满意的处理效果,相比之下,基于物理和化学作用的吸附及Fenton催化方法因操作简单、反应快速且处理效率高得到了众多研究者的认可,尽管如此,采用单一的吸附或Fenton催化降解染料污染物仍然存在一定的局限性,例如:吸附剂难以回收和再生利用;Fenton催化氧化过程中运行费用高且存在二次污染等,而将两者进行有效整合,形成具有吸附+Fenton催化协同增效作用的混合处理方法为顽固性染料废水的深度处理提供了一条行之有效的可靠途径。纳米材料的出现为提高染料废水的混合处理能力带来了新的曙光,将具有吸附或催化作用的纳米微粒进行微观形貌调控、表面改性或组装,形成具有双重甚至多重功效的复合型功能材料,不仅可以降低污染物分子与活性物质之间的传质阻力,提高催化效率,还促进了吸附活性位点的再生,促使吸附和催化反应在同一基质上高效、持久地运行。可以说,多功能微/纳米复合材料在染料废水的混合处理中具有极其巨大的应用潜力。然而,关于这一类材料的可控合成方法及其在环境中的兼容性,以及其在有机染料废水处理中的协同增效机理等关键问题仍需进一步地探索与研究。为此,本论文选择简单易得的普鲁士蓝纳米微粒(PB NPs)作为基本单元,并以资源丰富且环境友好的酿酒酵母菌为生物载体,可控地合成了多种结构的普鲁士蓝-酵母菌基复合微球,极大限度地激发普鲁士蓝@酵母菌及其衍生产物特有的吸附活性和基于FeII/FeIII的Fenton催化活性,系统地考察了核壳结构普鲁士蓝@酵母菌、空心多孔结构普鲁士蓝@酵母菌以及N掺杂型Fe3O4@酵母炭复合微球通过静态或动态反应体系去除多种染料污染物的吸附+Fenton催化性能,探讨了它们在反应过程中的表观动力学及协同作用机理。主要研究内容包括:(1)核-壳结构普鲁士蓝@酵母菌的制备及其Fenton催化性能研究采用液相沉淀法生成PB NPs,并使其在酵母细胞表面自组装形成具有核壳结构的PB@酵母菌复合微球。Fenton催化实验结果表明,PB@酵母菌在暗反应条件下对二苯乙烯类荧光染料CXT的去除效果与纯相酵母相近,而在光照条件和H2O2辅助下去除率迅速增大,其对CXT的去除效果远远高于PB NPs和酵母,其中PB@酵母菌对CXT的Fenton降解速率为PB NPs的6.9倍,由此说明核壳结构PB@酵母菌复合微球结合了酵母菌的生物吸附功能和PB NPs的Fenton催化性能,且两者具有协同增效的作用。(2)空心多孔结构普鲁士蓝@酵母菌的制备及吸附-催化耦合机理研究采用温和水热法使PB NPs在失活酵母细胞内/外表面上导向生长,形成具有空心多孔结构的PB@酵母菌复合微球,FE-SEM图像表明PB NPs在酵母细胞壁表面的分布与核壳结构PB@酵母菌相比更为均匀,这主要归因于酵母细胞壁内/外表面丰富官能基团对PB NPs的定向锚定作用。独特的空心多孔结构为染料分子的附着提供了更多的活性吸附和催化位点,显着提高PB@酵母菌对染料污染物的吸附及Fenton催化降解能力,吸附耦合Fenton催化实验结果表明,PB@酵母菌复合微球可在较短时间内完全除去选定条件下的荧光染料CXT、阳离子型染料亚甲基蓝(MB)和阴离子型染料甲基橙(MO),表现出卓越的协同处理能力和对染料污染物的普遍适用性。吸附-催化耦合机理遵循生物吸附-Fenton催化降解-吸附位点再生3个步骤,且这3种行为在反应过程主要受到吸附作用的支配与调控,3者协同强化了PB@酵母菌对目标污染物的去除效果。(3)笼状结构N掺杂Fe3O4@酵母炭的制备及其吸附与再生性能研究以PB@酵母菌为模板,通过低温煅烧法得到三维笼状结构N掺杂Fe3O4@酵母炭(Fe3O4@C)复合微球。吸附实验表明,N掺杂Fe3O4@C对染料罗丹明B(RhB)具有极好的吸附能力,常温下最大吸附量可达257.06 mg?g-1,明显优于其他以PB为碳源的吸附材料,这主要归因于Fe3O4@C独特的多孔笼状结构及N掺杂的增效作用,其中,笼状微球为RhB分子在吸附剂表面的快速扩散创造了非常有利的条件,降低了扩散阻力,而N的存在增加了碳层表面的电子密度,增强染料分子与吸附剂之间的相互作用,从而引起快速、高效的吸附性能。再生实验表明Fe3O4@C可与过硫酸盐(Persulfate,PS)反应生成强氧活性SO4·-,有效实现Fe3O4@C吸附剂的原位再生,此外,再生后的Fe3O4@C经简单外加磁场即可从水体分离,循环使用5个周期后其吸附能力无明显下降,表现出较好的重复利用性。(4)Fe3O4@酵母炭固定床反应器的设计及其动态吸附性能研究采用Fe3O4@酵母炭作为吸附剂填料,自主设计了一套实验室规模的固定床吸附装置,考察了该固定吸附床对RhB染料废水的连续动态吸附能力,并对不同条件参数下Fe3O4@C吸附RhB的穿透曲线进行建模分析,建立动态吸附模型。结果表明,BDST模型能够较好地预测t0.5时刻的穿透时间,而Yoon-Nelson模型更适合来描述和预测Fe3O4@C在固定床内对RhB的吸附过程(相关系数R2(29)0.97)。Fe3O4@C活化过一硫酸氢钾盐(Peroxymonosulfate,PMS)的类Fenton再生实验表明,Fe3O4@C具有优越的潜在催化活性,结构中的FeII可作为主要活性位点与HSO5-快速反应产生大量强氧化性的?OH和SO4-?,两者共同攻击附着在吸附剂表面和孔隙中的RhB分子,使RhB污染物快速降解并实现吸附剂活性位点的原位再生。不仅如此,Fe3O4@C结构中的酵母活性炭也可通过电子传递过程参与到PMS活化反应,提高吸附剂的再生速率。(5)Fe3O4@酵母炭流化床反应器的设计及其类Fenton催化性能研究采用Fe3O4@酵母炭为催化剂填料,自行搭建了一套实验室规模的循环流化床反应器(FBR)装置,通过该流化床内流体力学特征值计算发现Fe3O4@C流化床反应体系仅需要极小的流体速度带动下即可达到理想的散式流化状态,与大多数文献报道的液-固流化床催化反应体系相比具有低能耗的优势。Fe3O4@C活化PMS动态降解染料RhB的类Fenton实验结果表明,该反应体系在在较低氧化剂加量条件下即可高效去除RhB,PMS的实际用量远小于理论消耗量,这主要归因于FBR较高的混合程度和优越的传质特性。通过对该反应体系中Fe3O4@C催化剂的用量、溶液的初始浓度、PMS氧化剂用量及反应时间进行单因素和响应曲面分析与优化,得到最优实验条件为:Fe3O4@C催化剂填充量0.11 g、PMS加量0.29 mM、RhB初始浓度22.34 mg?L-1、反应时间49 min,验证实验表明实测值与预测值十分接近,相对误差仅1.1%,证明了该数学模型的可靠性与正确性,为其放大应用研究提供了必要的科学依据与理论指导。
周晴[9](2017)在《酸性条件下Mn2+/H2O2/O3氧化体系的氧化效能》文中提出本文首先综述了臭氧的性质以及在水处理中的应用,重点探讨了臭氧类高级氧化技术的运用和当前的研究情况。针对水处理近况以及臭氧氧化技术所面对的问题,提出了本论文的研究目的和主要任务。本论文主要包括三个部分:(1)酸性条件下Mn2+/H2O2/O3氧化体系对乙酸的降解;(2)酸性条件下Mn2+/H2O2/O3氧化体系降解乙酸的机理;(3)常见阴离子对Mn2+/H2O2/O3氧化体系氧化效能的影响。比较了pH为1.0时,O3、H2O2/O3、Mn2+/O3、Mn2+/H2O2和Mn2+/H2O2/O3五个不同氧化体系对乙酸为目标有机物的模拟废水的氧化效能,结果发现Mn2+/H2O2/O3体系对乙酸具有较好氧化效果,反应时间20min,乙酸的降解率高达45.8%。通过补充H2O2并延长反应时间,乙酸可以完全被降解。研究发现,只要Mn2+和H2O2浓度合适,不论是乙酸浓度的高低及酸度的大小,Mn2+/H2O2/O3体系均能有效降解乙酸。此外,Mn2+/H2O2/O3氧化体系的氧化效能随pH的增加而增加。工艺优化结果表明,对Mn2+/H2O2/O3氧化工艺而言,较低浓度的Mn2+有利于体系氧化效率的提高,而过高的Mn2+浓度会使体系的氧化效能降低。考虑到H2O2的利用率,H2O2的浓度也不是越高越好。对于特定条件下的酸性废水,体系存最优的Mn2+/H2O2比,如在pH为2.0,初始乙酸浓度为100mg/L时,这个较优值为140。此外,分批次投加H2O2也有利于提高双氧水利用率。讨论了Mn2+/H2O2/O3氧化体系的作用机理。研究中将H2O2替换为草酸(本身具有还原性且臭氧惰性)后发现,Mn2+/C2H2O4/O3对乙酸也具有相似的降解效果,该结果表明H2O2在该体系起的是还原作用。添加羟基自由基猝灭剂叔丁醇时,发现对Mn2+/O3降解苯乙酮没有影响,从而排除了体系羟基自由基的机理。上述结果结合相关文献,我们推断其主要作用机制可能是中间态的活性Mn3+。为此工作中对比了加入焦磷酸钠前后体系氧化效率的影响,结果显示其对体系存在抑制作用,显示可能的活性中间物是中间态Mn3+。紫外可见扫描光谱的分析结果表明,体系确有Mn3+的产生。综上实验结果并对比最新文献中关于Mn3+的氧化机制,本工作提出了该体系的Mn2+价态循环机理,并且其高活性的离子即为Mn3+。0-10min液相臭氧浓度保持在极低值,反应结束后快速升高的实验结果也间接证明了臭氧确实参与到氧化反应中。考虑到实际应用,研究了水中常见阴离子对体系氧化效率的影响。结果显示NO3-、SO42-对Mn2+/H2O2/O3氧化体系没有影响,Cl-和Br-对体系氧化效率有明显的抑制作用,F-和磷酸盐对氧化过程影响不大。以上结果对酸性废水的有效预处理或资源回用具有较好的指导意义。
武坤,窦鸿涛,王莉萍[10](2015)在《Fenton及类Fenton氧化法处理含能化合物废水技术进展》文中指出综述了目前国内外主要含能化合物废水处理常用的Fenton氧化法及紫外(UV)、O3、超声(US)、微波等强化的类Fenton氧化法。在分析了其废水处理效果的基础上,提出了对各类废水治理的建议。
二、废水溶液化学组分对O_3/H_2O_2氧化TNT功效的影响(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、废水溶液化学组分对O_3/H_2O_2氧化TNT功效的影响(论文提纲范文)
(1)新型生物炭材料对硝基化合物的去除研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 生物炭 |
1.1.1 生物炭材料及其用途 |
1.1.2 生物炭在环境领域的应用现状及存在问题 |
1.2 含持久性自由基的生物炭 |
1.2.1 含持久性自由基的生物炭的发现及其应用 |
1.2.2 含持久性自由基的生物炭的氧化还原性 |
1.2.3 生物炭基复合材料的应用 |
1.3 研究意义及内容 |
1.3.1 研究意义 |
1.3.2 研究内容 |
2 实验材料与方法 |
2.1 试剂与仪器 |
2.1.1 试剂 |
2.1.2 仪器 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 含持久性自由基生物炭(BC_(PFRs))的制备及表征 |
2.2.2 生物炭基复合材料(nZVI/BC_(PFRs))的制备及表征 |
2.2.3 PNP去除实验 |
2.2.4 TNT去除实验 |
2.2.5 降解产物的分析 |
3 新型生物炭材料对PNP的去除研究 |
3.1 实验所制备新型生物炭及其复合材料的表征 |
3.1.1 自由基和含氧官能团表征 |
3.1.2 Fe元素分析 |
3.2 nZVI/BC_(PFRs)去除PNP的影响因素 |
3.2.1 溶液p H对PNP去除的影响 |
3.2.2 自由基含量对PNP去除的影响 |
3.2.3 nZVI与 BC_(PFRs)质量比对PNP去除的影响 |
3.2.4 材料和PNP投加量对体系的影响 |
3.3 PNP去除机理的探讨 |
3.3.1 PNP去除路径 |
3.3.2 氧化去除机制 |
3.3.3 还原去除机制 |
3.4 复合材料在去除过程中的转化及后续应用 |
3.5 讨论 |
3.6 小结 |
4 新型生物炭材料对TNT生产废水的处理研究 |
4.1 三种处理体系对TNT生产废水的常规指标影响考察 |
4.2 三种处理体系对TNT生产废水的毒性变化 |
4.3 三种处理体系对TNT生产废水的有机物变化 |
4.4 复合材料nZVI/BC_(PFRs)对TNT生产废水的详细考察 |
4.5 讨论 |
4.6 小结 |
结论 |
建议 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(2)基于改性零价铁的氧化还原过程去除水中有机污染物的机制研究(论文提纲范文)
作者简历 |
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 选题背景 |
1.2 水体中有机污染物现状 |
1.2.1 硝基芳香族化合物 |
1.2.2 医药类化合物 |
1.2.3 内分泌干扰物 |
1.3 水环境修复技术 |
1.3.1 原位化学还原 |
1.3.2 高级氧化技术 |
1.4 零价铁环境修复技术 |
1.4.1 零价铁概述 |
1.4.2 零价铁技术的不足 |
1.5 零价铁技术的改性 |
1.5.1 零价铁预处理 |
1.5.2 零价铁物理改性技术 |
1.5.3 零价铁化学改性技术 |
1.6 立题依据、意义和研究内容 |
1.6.1 立题依据及意义 |
1.6.2 本文研究内容和技术路线图 |
第二章 羟胺增强零价铁对对硝基苯酚的去除机理研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂及仪器 |
2.2.2 零价铁的制备 |
2.2.3 零价铁的表征方法 |
2.2.4 零价铁降解PNP催化活性的评价及测试方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 零价铁的表征 |
2.3.2 羟胺增强零价铁降解PNP动力学的研究 |
2.3.3 羟胺增强零价铁降解PNP反应条件的优化 |
2.3.4 羟胺增强零价铁降解PNP反应机理的研究 |
2.3.5 水质参数对羟胺增强零价铁降解PNP的影响 |
2.4 本章小结 |
第三章 硫化增强零价铁去除对硝基苯酚过程的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂及仪器 |
3.2.2 硫化零价铁的制备 |
3.2.3 硫化零价铁的表征方法 |
3.2.4 硫化零价铁降解PNP催化活性的评价及测试方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 硫化零价铁的表征 |
3.3.2 硫化纳米零价铁降解PNP动力学的研究 |
3.3.3 硫化纳米零价铁降解PNP反应条件的优化 |
3.3.4 硫化纳米零价铁降解PNP产物的鉴定 |
3.3.5 硫化纳米零价铁降解PNP反应机理的研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 硫化零价铁与过氧化钙的原位芬顿过程降解布洛芬 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂及仪器 |
4.2.2 硫化零价铁的制备 |
4.2.3 硫化零价铁的表征方法 |
4.2.4 过氧化钙强化硫化零价铁降解IBP催化活性的评价及测试方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 过氧化钙强化硫化零价铁降解IBP动力学的研究 |
4.3.2 过氧化钙强化硫化零价铁降解IBP反应条件的优化 |
4.3.3 氧化剂含量的测定 |
4.3.4 过氧化钙强化硫化零价铁降解IBP反应机理的研究 |
4.3.5 过氧化钙强化硫化零价铁降解IBP产物的鉴定 |
4.3.6 水质参数对过氧化钙强化硫化零价铁降解IBP的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 硫化零价铁强化过硫酸钾氧化双酚A的机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂及仪器 |
5.2.2 硫化零价铁的制备 |
5.2.3 硫化零价铁的表征方法 |
5.2.4 硫化零价铁活化PS降解BPA催化活性的评价及测试方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 硫化零价铁活化PS降解BPA动力学的研究 |
5.3.2 硫化零价铁活化PS降解BPA反应条件的优化 |
5.3.3 硫化零价铁活化PS降解BPA反应过程的研究 |
5.3.4 硫化零价铁活化PS降解BPA反应机理的研究 |
5.3.5 硫化零价铁活化PS降解BPA产物的鉴定 |
5.3.6 水质参数对硫化零价铁活化PS降解BPA的影响 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
(3)高效钴基异相催化剂的设计及其活化过一硫酸盐降解性能研究(论文提纲范文)
作者简历 |
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 水体有机污染现状 |
1.1.2 高级氧化技术(AOPs)简介 |
1.2 基于硫酸根自由基高级氧化技术(SR-AOPs) |
1.2.1 基于过一硫酸盐的SR-AOPs及其活化 |
1.2.2 均相催化剂 |
1.2.3 过渡金属异相催化剂 |
1.3 钴基异相催化剂 |
1.3.1 纯钴基异相催化剂 |
1.3.2 负载型钴基异相催化剂 |
1.3.3 钴掺杂型异相催化剂 |
1.3.4 含钴混合金属氧化物催化剂 |
1.4 选题意义及研究内容 |
1.4.1 选题意义 |
1.4.2 研究内容 |
第二章 实验方法与理论计算 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 试剂和药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 表征仪器 |
2.2 催化剂表征方法 |
2.2.1 催化剂物化信息表征 |
2.2.2 催化剂性能评价方法 |
2.3 密度泛函理论计算简介 |
2.3.1 密度泛函理论 |
2.3.2 VASP软件及计算参数设置 |
2.3.3 目标参数及模型构建 |
第三章 表面成分调节增强Co_3O_4活化PMS降解性能研究 |
(一)表面惰性金属Al掺杂Co_3O_4催化剂的制备及其活化PMS降解MNZ性能研究 |
3.1.1 引言 |
3.1.2 Al掺杂Co_3O_4催化剂的制备 |
3.1.3 Al掺杂Co_3O_4催化剂的表征分析 |
3.1.4 Al掺杂Co_3O_4活化PMS性能评价 |
3.1.5 Al掺杂Co_3O_4/PMS体系活性物种鉴定及催化机制探究 |
3.1.6 本章小结 |
(二)表面阴离子P掺杂Co_3O_4催化剂的制备及其活化PMS降解RhB性能研究 |
3.2.1 引言 |
3.2.2 P掺杂Co_3O_4催化剂的制备 |
3.2.3 P掺杂Co_3O_4催化剂的表征 |
3.2.4 P掺杂Co_3O_4活化PMS性能评价 |
3.2.5 P掺杂Co_3O_4/PMS体系活性物种识别及催化机制探究 |
3.2.6 本章小结 |
第四章 花球状尖晶石Co_2TiO_4材料的制备及其活化PMS降解OFX性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 Co_2TiO_4催化剂的制备 |
4.3 Co_2TiO_4催化剂的表征分析 |
4.4 Co_2TiO_4活化PMS性能评价 |
4.5 Co_2TiO_4/PMS体系活性物种鉴定及催化机制探究 |
4.6 本章小结 |
第五章 钙钛矿CoTiO_3基纳米材料的制备及其活化PMS降解性能研究 |
(一)花状CoTiO_3/TiO_2纳米复合材料的制备及其活化PMS降解MNZ性能研究 |
5.1.1 引言 |
5.1.2 花状CoTiO_3/TiO_2纳米复合材料的制备 |
5.1.3 花状CoTiO_3/TiO_2纳米复合材料的表征 |
5.1.4 花状CoTiO_3/TiO_2纳米复合材料活化PMS性能评价 |
5.1.5 CoTiO_3/TiO_2/PMS体系活性物种鉴定及催化机制探究 |
5.1.6 本章小结 |
(二) “蛋黄-蛋壳”CoTiO_3@Co_3O_4纳米反应器的构建及其活化PMS降解RhB性能研究 |
5.2.1 引言 |
5.2.2 CoTiO_3@Co_3O_4纳米反应器的制备 |
5.2.3 CoTiO_3@Co_3O_4纳米反应器的表征 |
5.2.4 CoTiO_3@Co_3O_4纳米反应器活化PMS性能评价 |
5.2.5 CoTiO_3@Co_3O_4/PMS纳米反应器活性物种识别及机制探究 |
5.2.6 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
(4)活化赤泥吸附剂制备及其对磷矿浮选废水中磷吸附机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 磷矿浮选废水处理研究现状 |
1.3 赤泥用于水处理的研究现状 |
1.4 赤泥吸附废水中磷及活化调控现状 |
1.5 含磷废水的吸附质研究现状 |
1.6 赤泥吸附磷机理研究现状 |
1.7 吸附过程分子模拟及计算研究现状 |
1.8 研究问题的提出 |
1.9 研究内容及技术路线 |
第二章 试验材料与方法 |
2.1 引言 |
2.2 试验材料 |
2.2.1 试验原料 |
2.2.2 磷矿选矿含磷废水 |
2.2.3 试验药剂 |
2.3 试验仪器设备 |
2.4 非热活化赤泥颗粒吸附剂的制备方法 |
2.4.1 制备方案 |
2.4.2 非热活化颗粒吸附剂的活化方法 |
2.4.3 活性黏结液配制方法 |
2.4.4 成核颗粒支撑体制备 |
2.4.5 颗粒吸附剂制备 |
2.4.6 测试分析方法 |
2.4.7 基于神经网络建模的配方优化及综合性能评价预测方法 |
2.5 颗粒吸附剂对磷的静态吸附/脱附试验方法 |
2.5.1 颗粒吸附剂静态吸附试验方法 |
2.5.2 静态脱附试验方法 |
2.6 颗粒吸附剂对总磷的动态吸附/脱附研究方法 |
2.6.1 动态吸附/脱附的基本要求 |
2.6.2 动态吸附脱附设备 |
2.6.3 含磷尾水的动态吸附过程实现 |
2.6.4 脱附液的动态过程实现 |
2.6.5 动态吸附脱附过程实现方法 |
2.6.6 动态吸附试验方法 |
2.6.7 动态脱附试验方法 |
2.6.8 动态吸附/脱附测试分析方法 |
2.7 吸附动力学和热力学分析 |
2.7.1 吸附动力学分析 |
2.7.2 吸附热力学及吸附平衡等温线 |
2.8 吸附剂分子模拟方法 |
第三章 活化赤泥吸附剂的制备及神经网络性能优化预测 |
3.1 引言 |
3.2 试验原料性质分析 |
3.2.1 化学组成分析 |
3.2.2 物相分析 |
3.2.3 热重分析 |
3.2.4 粒度分析 |
3.2.5 形貌分析 |
3.3 选磷废水测试 |
3.4 非热活化赤泥颗粒吸附剂的制备及性能测试 |
3.5 非热活化赤泥颗粒吸附剂的性能分析 |
3.5.1 原状赤泥吸附剂对含磷废水的吸附效果及性能分析 |
3.5.2 粉煤灰对吸附剂性能的影响 |
3.5.3 增强及抗浸泡粉化剂对吸附剂性能的影响 |
3.5.4 非热造孔剂双氧水对吸附剂性能的影响 |
3.5.5 盐酸对吸附性能的影响 |
3.5.6 瓜环对吸附剂性能的影响 |
3.5.7 表面活性剂对吸附剂性能的影响 |
3.5.8 成核颗粒支撑体对吸附性能的影响 |
3.6 BP神经网络配方优化及综合性能评价 |
3.6.1 活化赤泥吸附剂配方优化BP神经网络模型建立 |
3.6.2 输入输出训练数据对确定 |
3.6.3 网络训练参数确定和网络训练 |
3.6.4 网络验证和应用 |
3.6.5 优化配方活化赤泥吸附剂制备和测试 |
3.7 本章小结 |
第四章 活化赤泥吸附剂对浮选尾水磷的吸附/脱附性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 静态吸附试验 |
4.2.1 吸附剂用量对吸附效果的影响 |
4.2.2 吸附时间的确定 |
4.2.3 吸附剂颗粒尺寸对吸附效果的影响 |
4.2.4 温度对吸附剂吸附效果的影响 |
4.2.5 初始含磷浓度对吸附剂吸附效果的影响 |
4.2.6 重复吸附对除磷效果的影响 |
4.2.7 静态吸附参数确定 |
4.3 静态脱附试验 |
4.3.1 去离子水对吸附剂脱附影响 |
4.3.2 酸脱附剂对吸附剂脱附效果影响 |
4.3.3 碱脱附剂对吸附剂脱附效果的影响 |
4.3.4 盐脱附剂对吸附剂脱附效果的影响 |
4.3.5 温度对吸附剂脱附效果的影响 |
4.3.6 静态脱附参数确定及脱附分析 |
4.4 动态吸附试验 |
4.4.1 初始浓度对动态吸附的影响 |
4.4.2 吸附层高度对动态吸附的影响 |
4.4.3 含磷废水流动速率对动态吸附的影响 |
4.4.4 吸附剂移动速度对动态吸附的影响 |
4.4.5 动态吸附参数确定 |
4.5 动态脱附参数控制 |
4.5.1 脱附剂流动速度对动态脱附的影响 |
4.5.2 吸附剂脱附过程移动速度 |
4.6 本章小结 |
第五章 活化赤泥对磷的吸附机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 颗粒吸附剂微观分析 |
5.2.1 吸附剂吸附前后XRD分析 |
5.2.2 吸附剂吸附前后XRF分析 |
5.2.3 颗粒吸附剂的BET分析 |
5.2.4 吸附前后SEM-EDS-Mapping分析 |
5.2.5 吸附前后FT-IR分析 |
5.3 吸附前后X射线光电子能谱分析 |
5.3.1 吸附前后P2p的XPS分析 |
5.3.2 吸附过程吸附剂表面Al2p化合物量及形态的变化 |
5.3.3 吸附过程吸附剂表面Fe2p化合物量及形态的变化 |
5.3.4 吸附过程吸附剂表面Ca2p化合物量及形态的变化 |
5.3.5 吸附过程吸附剂表面Na1s化合物量及形态的变化 |
5.3.6 吸附过程XPS分析结果 |
5.4 吸附过程酸碱迁移规律研究 |
5.5 吸附过程溶液中主要离子变化 |
5.6 吸附剂吸附后废水中含磷沉积物分析 |
5.7 吸附前后Zeta分析 |
5.8 吸附动力学分析 |
5.9 吸附热力学分析 |
5.10 复杂体系下吸附剂对含磷废水吸附过程作用模型 |
5.10.1 扩散渗透过程 |
5.10.2 表面羟基化过程 |
5.10.3 表面溶解过程 |
5.10.4 吸附过程 |
5.10.5 絮凝过程 |
5.10.6 配位交换过程 |
5.11 本章小结 |
第6章 吸附脱附行为分子模拟研究 |
6.1 引言 |
6.2 活化吸附剂中吸附成分的确定及目标吸附物的确定 |
6.3 吸附模型的建立 |
6.3.1 吸附组成物及其优化 |
6.3.2 吸附质结构优化 |
6.3.3 解理面优化 |
6.3.4 多孔吸附模型构建优化 |
6.3.5 活化吸附剂吸附模型构建 |
6.4 吸附剂组分的表面吸附研究 |
6.4.1 吸附剂的表面吸附后结构及吸附位点 |
6.4.2 吸附剂表面吸附的吸附热分析 |
6.4.3 吸附剂表面吸附的吸附量分析 |
6.4.4 吸附剂表面吸附等温线 |
6.4.5 表面吸附结合能计算 |
6.5 孔模型吸附 |
6.5.1 孔模型吸附后结构及吸附位点 |
6.5.2 孔模型吸附热分析 |
6.5.3 孔模型吸附量分析 |
6.5.4 孔模型的吸附等温线 |
6.5.5 孔吸附结合能计算 |
6.6 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
主要参考文献 |
致谢 |
图版 |
1.主要符号 |
2.图目录 |
3.表目录 |
附录 :读博士期间的主要成果 |
(5)超重力强化Fe-Mn-CuOx/γ-Al2O3催化臭氧深度处理苯酚废水的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 苯酚的性质及危害 |
1.1.1 苯酚的性质 |
1.1.2 苯酚废水的来源及危害 |
1.2 苯酚废水的处理方法 |
1.2.1 物理法 |
1.2.2 生物法 |
1.2.3 高级氧化技术 |
1.2.4 均相催化臭氧氧化法 |
1.2.5 非均相催化臭氧氧化法 |
1.3 超重力技术 |
1.3.1 超重力技术简介 |
1.3.2 超重力技术耦合臭氧化工艺的研究现状 |
1.4 本研究的目的和意义 |
1.5 主要研究内容 |
2 超重力强化非均相催化臭氧的分解与传质行为研究 |
2.1 非均相催化臭氧分解与传质的理论分析 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品与仪器 |
2.2.2 实验流程与方法 |
2.2.3 分析测试方法 |
2.3 超重力强化非均相催化臭氧分解行为研究 |
2.3.1 初始pH对臭氧分解的影响 |
2.3.2 β 对臭氧分解的影响 |
2.3.3 C_(O3)(g)对臭氧分解的影响 |
2.3.4 T对臭氧分解的影响 |
2.4 超重力强化非均相催化臭氧传质行为研究 |
2.4.1 初始pH对臭氧传质过程的影响 |
2.4.2 β 对臭氧传质过程的影响 |
2.4.3 C_(O3)(g)对臭氧传质过程的影响 |
2.4.4 T对臭氧传质过程的影响 |
2.5 对比实验 |
2.6 本章小结 |
3 超重力强化非均相催化臭氧降解苯酚废水的效能研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 实验药品及仪器 |
3.1.2 实验流程与方法 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 不同体系对苯酚去除率的影响 |
3.2.2 β 对苯酚废水矿化率的影响 |
3.2.3 QL对苯酚废水矿化率的影响 |
3.2.4 初始pH对苯酚废水矿化率的影响 |
3.2.5 C_(O3)(g)对苯酚废水矿化率的影响 |
3.2.6 不同体系对苯酚矿化率的影响 |
3.3 本章小结 |
4 超重力强化非均相催化臭氧矿化苯酚废水的响应面研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验药品与仪器 |
4.1.2 RSM实验设计 |
4.2 RSM实验结果与分析 |
4.2.1 方差分析和显着性检验 |
4.2.2 二次回归模型的建立 |
4.2.3 模型各因素对响应值的影响 |
4.2.4 最优工艺参数的确定和验证 |
4.3 本章小结 |
5 超重力强化非均相催化臭氧降解苯酚废水的机理研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验药品及仪器 |
5.1.2 实验流程与方法 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 反应机理 |
5.2.2 反应历程 |
5.2.3 不同体系下的臭氧利用率 |
5.3 本章小结 |
6 总结 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 建议与不足 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表的论文及所取得的研究成果 |
致谢 |
(6)溶解性微生物产物对臭氧深度处理去除甲氧苄氨嘧啶的影响及机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 文献综述 |
1.1 抗生素废水研究进展 |
1.1.1 抗生素的种类 |
1.1.2 抗生素废水的来源 |
1.1.3 抗生素废水的处理方法 |
1.1.4 污水处理厂中抗生素的污染现状 |
1.2 污水处理厂深度处理技术研究进展 |
1.2.1 紫外光解技术 |
1.2.2 氯化技术 |
1.2.3 臭氧技术 |
1.3 臭氧深度处理技术研究进展 |
1.3.1 臭氧氧化机理 |
1.3.2 臭氧深度处理的影响因素 |
1.3.3 臭氧氧化技术的发展现状 |
1.4 溶解性微生物产物(SMP)的研究进展 |
1.4.1 SMP的定义、来源和分类 |
1.4.2 SMP的特性 |
1.4.3 SMP的研究现状 |
1.5 甲氧苄氨嘧啶(TMP)的研究进展 |
1.5.1 TMP简介 |
1.5.2 TMP的污染现状 |
1.5.3 TMP去除的研究现状 |
1.6 研究目标及研究内容 |
1.6.1 研究背景和意义 |
1.6.2 研究目标 |
1.6.3 研究内容 |
1.6.4 技术路线 |
第2章 实验材料与研究方法 |
2.1 实验系统设计 |
2.1.1 臭氧反应系统设计 |
2.1.2 活性污泥系统设计 |
2.2 试剂与仪器 |
2.2.1 主要试剂 |
2.2.2 主要仪器 |
2.2.3 主要溶液配制 |
2.3 实验方法 |
2.3.1 臭氧降解腐殖酸、蛋白质、多聚糖实验方法 |
2.3.2 硝化污泥培养及溶解性微生物产物采集方法 |
2.3.3 臭氧降解甲氧苄氨嘧啶实验方法 |
2.4 分析方法 |
2.4.1 臭氧浓度测定方法 |
2.4.2 腐殖酸浓度测定方法——改进Lowry法 |
2.4.3 蛋白质浓度测定方法——考马斯亮蓝法 |
2.4.4 多聚糖浓度测定方法——蒽酮法 |
2.4.5 有机物三维荧光分析方法 |
2.4.6 动力学分析方法 |
2.4.7 甲氧苄氨嘧啶浓度测定方法——液相色谱 |
2.4.8 甲氧苄氨嘧啶降解产物分析方法——液质联用 |
第3章 SMP不同组分在臭氧氧化过程中的转化机制研究 |
3.1 单一组分条件下臭氧氧化SMP规律 |
3.1.1 腐殖酸 |
3.1.2 蛋白质 |
3.1.3 多聚糖 |
3.2 二元混合组分条件下臭氧氧化SMP规律 |
3.2.1 腐殖酸和蛋白质 |
3.2.2 腐殖酸和多聚糖 |
3.2.3 蛋白质和多聚糖 |
3.3 三元混合组分条件下臭氧氧化SMP规律 |
3.4 SMP模拟组分臭氧化过程中荧光特性分析 |
3.4.1 腐殖酸荧光特性分析 |
3.4.2 蛋白质荧光特性分析 |
3.5 本章小结 |
第4章 SMP对臭氧降解TMP动力学影响研究 |
4.1 SMP单一组分对TMP臭氧降解的影响 |
4.2 二元组分对TMP臭氧降解的影响 |
4.3 三元组分对TMP臭氧降解 |
4.4 本章小结 |
第5章 SMP对臭氧降解TMP降解产物影响研究 |
5.1 TMP在臭氧反应体系中的降解产物及降解路径分析 |
5.1.1 TMP臭氧降解产物分析 |
5.1.2 TMP臭氧降解路径解析 |
5.2 SMP单一组分对TMP臭氧氧化产物及降解路径的影响 |
5.3 二元组分对TMP臭氧化产物及路径的影响 |
5.4 三元组分对TMP臭氧化产物及路径的影响 |
5.5 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间的主要科研成果 |
致谢 |
(7)CuFe2O4和CuFe2O4/TNTs催化氧化处理页岩气采出水冷凝液的效能及机理(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 页岩气采出水冷凝液的来源及环境影响 |
1.2.1 页岩气采出水冷凝液的来源 |
1.2.2 页岩气采出水冷凝液的环境影响 |
1.2.3 页岩气采出水冷凝液的特点 |
1.3 冷凝液污水的处理方法及研究现状 |
1.3.1 气浮法 |
1.3.2 混凝法 |
1.3.3 吸附法 |
1.3.4 膜分离法 |
1.3.5 高级氧化法 |
1.4 臭氧催化氧化技术的研究现状 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 过渡金属离子催化剂 |
1.4.3 金属氧化物催化剂 |
1.4.4 天然矿物催化剂 |
1.4.5 碳基催化剂 |
1.4.6 复合型催化剂 |
1.5 尖晶石催化剂的研究现状 |
1.5.1 尖晶石催化剂的特点 |
1.5.2 尖晶石催化剂的制备方法 |
1.5.3 尖晶石催化性能的研究 |
1.6 课题研究的目的、意义和主要内容 |
1.6.1 研究目的和意义 |
1.6.2 研究的主要内容 |
1.6.3 研究的技术路线 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 化学试剂与实验仪器 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器及装置 |
2.2 催化剂的制备方法及流程 |
2.2.1 尖晶石催化剂的制备方法及流程 |
2.2.2 CuFe_2O_4/TNTs的制备方法及流程 |
2.3 实验方法 |
2.3.1 催化氧化实验的方法及装置 |
2.3.2 催化体系对冷凝液可生化性的影响实验 |
2.3.3 催化性能的影响因素实验 |
2.3.4 静态吸附实验 |
2.3.5 催化剂的循环利用实验 |
2.4 检测与分析方法 |
2.4.1 材料的表征与分析方法 |
2.4.2 臭氧含量的检测 |
2.4.3 水中金属元素的检测与分析方法 |
2.4.4 水中有机物的检测与分析方法 |
2.4.5 甲醛浓度的检测方法 |
2.4.6 去除率E和吸附容量q的计算 |
2.5 冷凝液水质的分析 |
2.5.1 冷凝液水质的检测方法 |
2.5.2 冷凝液水质的检测结果 |
2.5.3 冷凝液中有机物的组成 |
第3章 尖晶石催化臭氧氧化处理冷凝液的性能 |
3.1 引言 |
3.2 尖晶石催化剂的表征 |
3.2.1 尖晶石催化剂的表面形貌分析 |
3.2.2 尖晶石催化剂的比表面积和孔径分析 |
3.2.3 尖晶石催化剂的晶型结构分析 |
3.2.4 尖晶石催化剂的磁饱和强度分析 |
3.2.5 尖晶石催化剂的化学元素分析 |
3.3 尖晶石催化体系处理冷凝液的效能 |
3.3.1 不同催化体系对CODCr的去除效果 |
3.3.2 催化体系中BOD5浓度的变化 |
3.3.3 催化体系中有机物可生化性(B/C比)的变化 |
3.3.4 催化体系对总有机碳(TOC)的去除效果 |
3.3.5 催化体系对可生物同化有机碳和生物毒性的影响 |
3.4 不同因素对冷凝液处理效能的影响 |
3.4.1 pH值对催化效能的影响 |
3.4.2 臭氧投加量对催化效能的影响 |
3.4.3 催化剂投加量对催化效能的影响 |
3.4.4 温度对催化效能的影响 |
3.4.5 溶出金属对催化体系的影响 |
3.5 表面孔径分布对催化性能的影响 |
3.5.1 四种催化剂的表面孔径分布 |
3.5.2 孔径对孔内扩散过程的影响 |
3.5.3 循环利用实验中催化性能的变化 |
3.5.4 循环和再生实验中比表面积的变化 |
3.5.5 孔径分布对催化性能的影响机制 |
3.6 本章小结 |
第4章 改性铜尖晶石催化剂的性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 CuFe_2O_4/TNTs的表征 |
4.2.1 CuFe_2O_4/TNTs的形貌分析 |
4.2.2 CuFe_2O_4/TNTs的比表面积和孔径分析 |
4.2.3 CuFe_2O_4/TNTs的晶型结构分析 |
4.2.4 CuFe_2O_4/TNTs的饱和磁强度分析 |
4.3 CuFe_2O_4/TNTs的催化性能 |
4.3.1 不同催化体系的性能对比 |
4.3.2 CuFe_2O_4/TNTs催化体系对TOC的去除效果 |
4.4 CuFe_2O_4/TNTs催化性能的影响因素 |
4.4.1 自然光照对催化性能的影响 |
4.4.2 催化剂投加量对催化性能的影响 |
4.4.3 初始pH对催化性能的影响 |
4.4.4 初始浓度对催化性能的影响 |
4.4.5 金属的溶出对催化性能的影响 |
4.5 CuFe_2O_4/TNTs催化臭氧处理冷凝液的性能 |
4.5.1 CuFe_2O_4/TNTs催化体系处理冷凝液的性能 |
4.5.2 CuFe_2O_4/TNTs投量对冷凝液处理的影响 |
4.5.3 臭氧投量对CuFe_2O_4/TNTs催化性能的影响 |
4.5.4 臭氧投量对TOC去除效果的影响 |
4.5.5 不同催化体系的臭氧利用率 |
4.5.6 冷凝液中有机物浓度对催化性能的影响 |
4.5.7 CuFe_2O_4/TNTs的循环利用性能 |
4.5.8 CuFe_2O_4/TNTs在循环利用中比表面积的变化 |
4.6 本章小结 |
第5章 改性铜尖晶石催化机理的研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化体系的反应动力学分析 |
5.2.1 催化剂投量对动力学参数的影响 |
5.2.2 臭氧分解率对动力学参数的影响 |
5.2.3 pH值对动力学参数的影响 |
5.3 羟基自由基的定性与定量分析 |
5.3.1 羟基自由基指示剂叔丁醇对催化体系的影响 |
5.3.2 叔丁醇完全捕获法定量分析 |
5.3.3 甲醇完全捕获法定量分析 |
5.4 催化剂表面羟基在催化臭氧过程中的作用 |
5.4.1 磷酸根取代实验 |
5.4.2 不同掺杂比例对表面羟基浓度的影响 |
5.4.3 不同掺杂比例对HO·产率的影响 |
5.5 CuFe_2O_4/TNTs催化臭氧的机制 |
5.5.1 CuFe_2O_4/TNTs体系的循环伏安曲线 |
5.5.2 CuFe_2O_4/TNTs中的元素价态分析 |
5.5.3 CuFe_2O_4/TNTs催化机理的探讨 |
5.6 孔内扩散过程对CuFe_2O_4/TNTs催化臭氧性能的影响 |
5.6.1 CuFe_2O_4/TNTs体系对不同目标物的降解性能 |
5.6.2 CuFe_2O_4/TNTs的吸附动力学分析 |
5.6.3 CuFe_2O_4/TNTs吸附过程的Weber-Morris模型分析 |
5.7 孔内扩散过程的影响机制 |
5.7.1 功能性吸附剂的制备 |
5.7.2 功能性吸附剂的表征 |
5.7.3 功能性吸附剂的动力学研究 |
5.7.4 孔内扩散过程对吸附动力学的影响 |
5.7.5 吸附亲和力对孔内扩散过程的影响 |
5.7.6 空间构型对吸附亲和力的影响 |
5.8 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文及其他成果 |
致谢 |
个人简历 |
(8)多结构普鲁士蓝—酵母基复合微球:吸附与Fenton催化协同处理染料废水(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 染料废水的危害及处理现状 |
1.2.1 染料废水的来源与危害 |
1.2.2 染料废水处理方法 |
1.3 纳米材料在染料废水中的应用与发展 |
1.3.1 纳米吸附材料 |
1.3.2 纳米催化材料 |
1.3.3 微/纳米复合材料 |
1.4 纳米普鲁士蓝概述及其在染料废水处理中的研究进展 |
1.4.1 普鲁士蓝化合物结构特点 |
1.4.2 普鲁士蓝化合物制备方法 |
1.4.3 普鲁士蓝化合物在染料废水处理中研究进展 |
1.5 本课题的背景、研究目的与研究内容 |
1.5.1 选题背景 |
1.5.2 研究的目的与意义 |
1.5.3 研究内容 |
1.5.4 创新点 |
第二章 核-壳结构普鲁士蓝@酵母菌的制备及其Fenton催化性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂和仪器 |
2.2.2 样品的制备 |
2.2.3 样品的表征 |
2.2.4 Fenton催化性能测试 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 核壳结构PB@酵母菌的合成机理 |
2.3.2 核壳结构PB@酵母菌的结构表征 |
2.3.3 核壳结构PB@酵母菌催化降解染料的性能与机理 |
2.3.4 催化剂加量对催化作用的影响 |
2.3.5 H_2O_2加量对催化作用的影响 |
2.3.6 溶液pH对催化作用的影响 |
2.3.7 核壳结构PB@酵母菌的稳定性和重复利用性 |
2.4 本章小结 |
第三章 空心多孔结构普鲁士蓝@酵母菌的制备及吸附-Fenton催化耦合机理研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂和仪器 |
3.2.2 样品的制备 |
3.2.3 样品的表征 |
3.2.4 吸附-催化协同效应测试 |
3.2.5 稳定性和重复利用性测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 空心多孔PB@酵母菌的结构表征 |
3.3.2 空心多孔PB@酵母菌的合成机理 |
3.3.3 空心多孔PB@酵母菌吸附+Fenton催化协同去除染料的性能 |
3.3.4 溶液pH对空心多孔PB@酵母菌双重功能的影响 |
3.3.5 空心多孔PB@酵母菌Fenton催化降解染料的机理 |
3.3.6 空心多孔PB@酵母菌吸附+Fenton催化协同增效的途径 |
3.3.7 空心多孔PB@酵母菌的稳定性和重复利用性 |
3.4 本章小结 |
第四章 笼状结构N掺杂Fe_3O_4@酵母炭的制备及其吸附与再生性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂和仪器 |
4.2.2 样品的制备 |
4.2.3 样品的表征 |
4.2.4 吸附性能测试 |
4.2.5 吸附剂再生与重复利用 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 笼状Fe_3O_4@C的合成原理 |
4.3.2 笼状Fe_3O_4@C的表征分析 |
4.3.3 笼状Fe_3O_4@C的吸附性能 |
4.3.4 笼状Fe_3O_4@C的吸附动力学 |
4.3.5 笼状Fe_3O_4@C的吸附热力学 |
4.3.6 笼状Fe_3O_4@C吸附染料的作用机理 |
4.3.7 笼状Fe_3O_4@C吸附剂的再生与重复利用性 |
4.4 本章小结 |
第五章 Fe_3O_4@酵母炭固定床反应器的设计及其动态吸附性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 试剂和仪器 |
5.2.2 样品的制备 |
5.2.3 固定床反应器装置的构建 |
5.2.4 固定床动态吸附性能测试 |
5.2.5 固定床吸附条件因素分析 |
5.2.6 固定床动态吸附模型选择 |
5.2.7 吸附剂再生与重复实验 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 Fe_3O_4@酵母炭的表征分析 |
5.3.2 动态吸附的影响因素分析 |
5.3.3 动态吸附模型的建立 |
5.3.4 无效层厚度计算 |
5.3.5 吸附剂在固定床内的原位再生与循环利用性 |
5.4 本章小结 |
第六章 Fe_3O_4@酵母炭流化床反应器的设计及其类Fenton催化性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 试剂和仪器 |
6.2.2 样品的制备 |
6.2.3 循环流化床反应器的构建 |
6.2.4 介质流化速度分析 |
6.2.5 流化床催化反应性能测定 |
6.2.6 响应面法优化实验设计 |
6.2.7 催化剂的重复利用性测试 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 流化床反应器的介质流化特性 |
6.3.2 实验影响条件的单因素分析 |
6.3.3 Box-Behnken实验设计结果的显着性与方差分析 |
6.3.4 因素交互作用的响应曲面分析与优化 |
6.3.5 流化床反应器催化降解染料的循环利用性 |
6.4 本章小结 |
第七章 结论与建议 |
7.1 结论 |
7.2 建议 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
(9)酸性条件下Mn2+/H2O2/O3氧化体系的氧化效能(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 选题的意义与背景 |
1.2 臭氧及其性质 |
1.2.1 臭氧的发现及制备 |
1.2.2 臭氧的物理化学性质 |
1.2.3 水中臭氧的化学性质 |
1.2.4 臭氧在水处理反应中物理化学原理 |
1.3 臭氧在水处理方面的缺陷 |
1.4 臭氧水处理技术的发展 |
1.4.1 高级氧化技术简介 |
1.4.2 紫外光(UV)/O_3高级氧化体系 |
1.4.3 金属均相异相催化臭氧氧化 |
1.5 H_2O_2/O_3高级氧化体系 |
1.5.1 H_2O_2/O_3氧化体系与水处理 |
1.5.2 H_2O_2/O_3体系氧化机制 |
1.5.3 H_2O_2/O_3氧化体系的缺陷与改进 |
1.6 锰及其氧化物在水处理中的应用 |
1.6.1 高锰酸钾及MnO_2在水处理中的应用 |
1.6.2 Mn~(2+)在水处理中的应用 |
1.6.3 Mn~(3+)在水处理中的应用 |
1.7 本论文研究目的和主要任务 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验装置流程 |
2.3 实验分析 |
2.3.1 气相臭氧浓度的测定 |
2.3.2 液相中臭氧浓度的测定 |
2.3.3 H_2O_2化学分析法[K_2TiO(C_2O_4)_2·2H_2O] |
2.3.4 乙酸和苯乙酮浓度的测定 |
2.3.5 溶液pH的测定 |
2.3.6 溶液化学耗氧量(COD)的测定 |
2.3.7 三价锰的检测 |
第三章 酸性条件下Mn~(2+)/H_2O_2/O_3氧化体系对乙酸的降解 |
3.1 引言 |
3.2 实验方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 不同体系氧化乙酸的效能 |
3.3.2 pH对Mn~(2+)/H_2O_2/O_3氧化体系氧化效能的影响 |
3.3.3 Mn~(2+)/H_2O_2/O_3氧化体系对高浓度乙酸的氧化效能 |
3.3.4 不同乙酸浓度对反应的影响 |
3.3.5 H_2O_2浓度对反应的影响 |
3.3.6 Mn~(2+)浓度对反应的影响 |
3.3.7 实验条件下最佳的H_2O_2/Mn~(2+)比 |
3.3.8 不同投加方式对体系氧化乙酸效能的影响 |
3.4 结论 |
第四章 酸性条件下Mn~(2+)/H_2O_2/O_3氧化体系降解乙酸的机理 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Mn~(2+)/C_2H_2O_4/O_3氧化体系对乙酸的降解 |
4.3.2 叔丁醇(TBA)对体系降解的影响 |
4.3.3 焦磷酸钠(PP)对体系降解的影响 |
4.3.4 还原高锰酸钾氧化苯乙酮 |
4.3.5 溶液中液相臭氧浓度变化 |
4.3.6 酸性条件下Mn~(2+)/H_2O_2/O_3氧化乙酸的可能机理 |
4.4 结论 |
第五章 常见阴离子对Mn~(2+)/H_2O_2/O_3体系氧化效能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 NO_3~-对乙酸降解效率的影响 |
5.3.2 SO_4~(2-)对乙酸降解效率的影响 |
5.3.3 Cl~-对乙酸降解效率的影响 |
5.3.4 Br~-对乙酸降解效率的影响 |
5.3.5 F~-对乙酸降解效率的影响 |
5.3.6 磷酸盐对乙酸降解效率的影响 |
5.4 结论 |
参考文献 |
总结与展望 |
1.总结 |
2.展望 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文及成果 |
(10)Fenton及类Fenton氧化法处理含能化合物废水技术进展(论文提纲范文)
1炸药废水 |
1.1TNT废水的处理 |
1.2HMX废水的处理 |
1.3RDX废水的处理 |
2其他含能废水 |
2.1DDNP废水的处理 |
2.2UDMH废水 |
2.3DNT废水 |
3结束语 |
四、废水溶液化学组分对O_3/H_2O_2氧化TNT功效的影响(论文参考文献)
- [1]新型生物炭材料对硝基化合物的去除研究[D]. 白璐璐. 大连理工大学, 2021(01)
- [2]基于改性零价铁的氧化还原过程去除水中有机污染物的机制研究[D]. 汪祥. 中国地质大学, 2021(02)
- [3]高效钴基异相催化剂的设计及其活化过一硫酸盐降解性能研究[D]. 李海涛. 中国地质大学, 2021(02)
- [4]活化赤泥吸附剂制备及其对磷矿浮选废水中磷吸附机理研究[D]. 李龙江. 贵州大学, 2020(04)
- [5]超重力强化Fe-Mn-CuOx/γ-Al2O3催化臭氧深度处理苯酚废水的研究[D]. 魏兴跃. 中北大学, 2020(09)
- [6]溶解性微生物产物对臭氧深度处理去除甲氧苄氨嘧啶的影响及机制研究[D]. 李士俊. 南京师范大学, 2020(03)
- [7]CuFe2O4和CuFe2O4/TNTs催化氧化处理页岩气采出水冷凝液的效能及机理[D]. 刘坪鑫. 哈尔滨工业大学, 2019(01)
- [8]多结构普鲁士蓝—酵母基复合微球:吸附与Fenton催化协同处理染料废水[D]. 陈思. 长安大学, 2019(07)
- [9]酸性条件下Mn2+/H2O2/O3氧化体系的氧化效能[D]. 周晴. 浙江工业大学, 2017(04)
- [10]Fenton及类Fenton氧化法处理含能化合物废水技术进展[J]. 武坤,窦鸿涛,王莉萍. 化学推进剂与高分子材料, 2015(02)